[열역학] W-VSM 와 F-H VSM 을 이용한 CH4-CO2 2성분계의 혼합기체 흡착 평형의 Activity coefficient 및 흡착열 계산
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- 목차
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1. Introduction
2. Theory
3. Results
4. Discussion & Conclusion
5. Reference
- 본문내용
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1. Introduction
흡착은 다른 분리기술과 비교하여 휘발성 성분에 대해 낮은 분압에서도 불구하고 높은 선택도와 흡착제의 종류에 따라서 높은 흡착능력을 지니며 분리공정 중 매우 경제적이며 효율적인 단위조작으로서 혼합물질의 분리 및 정제, 공해물질의 제거, 그리고 불균일 촉매 반응기의 설계 등 많은 분야에 있어서 매우 중요한 역할을 담당하고 있다.
그러나 흡착공정의 응용을 위한 모사와 설계를 위해서는 단일기체보다는 혼합기체에 대한 흡착평형 data가 요구되는데 단일 성분에 대한 등온 흡착측정은 비교적 쉽고 정확하나 혼합성분의 흡착 측정은 온도, 압력, 조성, 흡착제에 의존하므로 실험방법이 복잡하고 많은 시간이 요구되며 문헌상에도 흡착평형 data가 많지 않은 실정이다. 따라서 최소한의 실험 data로부터 다양한 조건하에서 요구되는 흡착 data를 예측할 수 있는 방법, 즉 단일기체 흡착 등온선으로부터 실험에 의하지 않고 혼합기체 흡착 data를 예측 할 수 있는 방법의 개발이 상당한 관심을 끌어왔다.
그동안 많은 흡착모델이 개발되어 단일기체 흡착에 적용하여 왔으나 혼합기체에 관한 것은 비교적 최근까지는 매우 제한되어 왔다.
기존의 다성분계 흡착모델들은 3가지 유형으로 대별할 수 있는데,
첫째는 흡착표면에서의 2차원 기체이론으로, van der waals 상태방정식을 이용한 2차원 기체모델이고,
둘째는 흡착용액 이론으로, 이상용액 모델과 빈자리 용액 모델이며,
셋째는 통계열역학 이론으로부터 유도된 것으로, 간이 통계열역학 모델 등을 들 수 있다.
이들 중 2차원 기체 모델은 단일기체 흡착 등온선으로부터 van der Walls의 매개 변수를 전부 구할 수 없기 때문에 이상용액 모델보다 정확치 못한 것으로 평가되어 왔고, Ruthven의 간이 통계열역학 모델은 두 개의 변수만 포함하고 정확도가 높지만 molecular sieve의 경우에만 정확하게 유도되고 수학적 형태가 매우 복잡하다.
이상의 모델들이 어떤 특정 흡착계에 적용시킨 결과만을 갖고 각자 모델의 정확성과 일반성을 주장하고 있으나 아직까지 확실한 적용 범위조차 규명되어 있지 않을뿐더러 이들의 일반성을 평가하기에 적합한 혼합기체 흡착 data들도 문헌상에 충분하지 않다. 따라서 본 연구에서는 여러 모델 중 거시적 열역학 특성항으로 취급되어 순수 성분 data로부터 혼합기체 흡착평형을 예측하는데 유용한 용액열역학에 기초한 흡착모델을 실험을 통해서 실제 혼합기체에 대한 평형 data와 비교 분석하여 이 모델의 취약점과 개선 방안을 제시하고 일반성 있는 모델 개발에 기여하고자 한다.
2. Theory
빈자리용액 모델 (VSM : Vacancy Solution Model)
빈자리 용액 모델에 대한 흡착 등온식은, 흡착상의 비이상성을 고려한 활동도계수를 사용하여 1980년 Suwanayuen 과 Danner는 다음과 같이 나타내었다.
여기서 우측의 첫 항은 Langmuir 흡착등온식이며, 둘째 항은 Wilson방정식계수와 표면 점유도(surface coverage)로 정의된 활동도 계수로서 계의 비이상성을 나타낸다.
위의 식은 다음의 몇 가지 기본적 가정에 의해 세워진 모델식이다.
첫째, 빈자리란 흡착질과 같고 나머지 흡착 공간을 채우는 공백 실제물을 말하며 이 공백점의 크기는 정의되지 않았다. 기상과 흡착상은 공백이라 불리는 가상적 용매에서의 흡착질 용액으로 생각한다.
둘째, 흡착상의 성질은 분할표면(dividing surface)에 관하여 과잉성질(excess properties)이다.
셋째, 고체를 포함한 전체 계는 열적인 평형상태에 있으나 기체와 흡착용액은 삼투 또는 상평형 상태에 있다.
넷째, 계의 평형은 potential force field에서 일어나는 전개압에 의해 유지된다.
이 모델에 따르면 기체 흡착 평형은 기상 혼합용액과 그의 표면 흡착상과의 평형으로 정의된다. 이 계에 대한 용매는 공백점이고 용질은 흡착질이 된다.
표면상에서의 한 성분의 화학포텐셜에 대한 표현은 Lucassen - Reynders에 의해 다음과 같이 표시된다.
. (1-1)
위의 마지막 항의 는 표면포텐셜 때문에 생긴 것으로 기상의 경우 이 항은 없어진다.
따라서 (1-2)
이 계는 평형상태에서는 화학포텐셜에 대해 같아야 하므로
(1-3)
위의 식들을 순수용매(공백점)에 대해 적용시키면 각 상에
- 참고문헌
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1. Jin-Tae Park, 1989, “CH4-CO2 2성분계의 혼합기체 흡착 평형의 예측”, 연세대학교 화학공학과.
2. Chan-Hwi Jo, 1991, “기체 혼합물의 흡착평형 데이터 예측에 관한 연구”, 연세대학교 화학공학과.
3. Yong-Ki Choi, 1990, “단일기체 흡착평형 자료에서 이성분혼합기체 흡착평형 예측 모형에 관한 연구”, 연세대학교 화학공학과.
4. Ralph T. Yang, 1985, 기체분리를 위한 흡착공정, 이한주 역, 지구문화사.
5. 이영준, 1996, “제올라이트 5A와 활성탄에 의한 CH4/CO 혼합물의 흡착평형에 관한 연구”, 연세대학교 화학공학과.
6. K.Nieszporek, 2004, "The adsorbed solution theory with Wilson's activity." Maria Curie-Sklodowska University, Faculty of Chemistry Department of Theoretical Chemistry.
7. J.M.Smith, H.C.Van Ness and M.M.Abbott, Introduction to Chemical Engineering Thermodynamics, 7th Ed, McGRAW-HILL.
8. Chanhwi Cho and Hanju Lee 1991, “The Prediction of Binary Gas Mixture Adsorption Equilibria from Single Component Adsorption Isotherm.”, 연세대학교 화학공학과.
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